Njena prva uspešnica iz leta 1964 As Tears Go By, izvedena z lirično melanholičnim glasom, je nakazala temnejšo plat britanskega popa, ki je takrat osvajal svet z igrivimi melodijami skupin The Beatles in Rolling Stones.
Umrla je v Londonu, novico o njeni smrti pa je sporočil njen tiskovni predstavnik. Preživela je odvisnost od mamil, brezdomstvo, dve komi in raka.
Nekdanja partnerica Micka Jaggerja je po razhodu s frontmanom Rolling Stonesov postala odvisna od heroina in se je borila z anoreksijo, zaradi česar je v začetku 70. let dve leti preživela na ulicah londonskega Soha. A kljub temu se je pobrala in v svoji karieri izdala 21 samostojnih albumov, vključno s priznanim Broken English iz leta 1979, ki ji je prinesel nominacijo za grammyja. Napisala je tri avtobiografije in nadaljevala igralsko kariero.
Velik del njene slave je bil povezan z burnim in škandalov polnim življenjem s "slabimi fanti" rock and rolla. Faithfull in Jaggerja so leta 1968 aretirali zaradi posedovanja konoplje, najbolj znan incident pa se je zgodil leto prej, ko jo je policija med racijo v hiši Keitha Richardsa našla zavito v medvedjo kožo. Incident ji je zagotovil mesto med legendami rock'n'rolla, a Faithfull je pozneje trdila, da ni sodelovala pri orgiji, kot so namigovali britanski tabloidi.
Kljub visokemu davku, kot je bil tudi prevelik odmerek uspaval v Avstraliji leta 1969, zaradi česar je pristala v komi, je Faithfull cenila priložnost, da se je učila od velikih glasbenikov, kot so Jagger, Paul McCartney in John Lennon.
K njeni priljubljenosti so prispevale tudi vloge v filmih, I'll Never Forget What's'isname, The Girl on a Motorcycle in Hamlet.
Jagger jo je ob smrti označil za čudovito prijateljico, veličastno pevko in veliko igralko.
